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进展 | 上海交大氢科学中心在镁基储氢质料领域取得重要研究进展

2019-07-17 12:48浏览数:845次

近日，上海交通大学质料科学与工程学院氢科学中心的邹建新教授课题组与邓涛团队的邬剑波特别研究员课题组相助在镁基储氢质料领域取得重要研究进展。相关结果以“Visualization of fast“hydrogen pump”in core-shell nanostructured Mg Pt through hydrogen-stabilized Mg₃Pt”为题，宣布在能源类国际顶级期刊Journal of Chemistry Materials A（IF=10.733）上。该事情以Mg基储氢质料为工具，研究了Pt纳米催化剂包覆对Mg储氢性能的影响，通过原位TEM视察MgH₂放氢历程，结合DFT理论盘算，深入研究了过渡金属纳米催化剂对镁储氢的“氢泵”作用机理，这对先进镁基储氢质料的设计与制备具有重要的理论指导意义。

图1 核壳结构Mg@Pt纳米复合质料的TEM图

图2 氢化后Mg@Pt的TEM图、原位放氢历程（g）及XRD图谱（h）

镁基储氢质料是很是有应用潜力的固态储氢介质，其储氢密度高（7.6 wt%H₂）、情况友好、资源富厚。然而热力学稳定（ΔH=-75 kJ mol^-1H₂）和放氢动力学缓慢（放氢温度~300 ℃）以及在空气中易被氧化这些缺点限制了它的实际应用。该研究通过电弧等离子体法和固相反应法制备获得了以二十面体Mg颗粒为焦点、纳米Pt均匀漫衍在Mg外貌的具有核壳结构的Mg Pt纳米复合质料，显著提升了Mg的吸放氢性能（图1）。接纳高区分透射电镜(HRTEM)视察了Mg Pt的微结构，并原位视察了MgH₂/Pt复合质料的放氢历程。结果标明，吸氢历程中，Mg颗粒上的Pt具有明显的“溢流作用”，可以通过剖析氢分子来改善Mg的吸氢动力学性能；继续吸氢后，Pt转化为H稳定化的Mg₃Pt（图2）。DFT盘算和原位TEM视察标明，在放氢历程中，H稳定化的Mg₃Pt在MgH₂放氢的历程中饰演了“氢泵”角色，当MgH₂完全放氢后Mg₃Pt再次转化为Pt。通过这种作用，MgH₂/Pt复合质料的放氢性能获得了改善。这种接纳透射电镜原位直观展示“氢泵”作用的要领，为研究镁基储氢质料的储氢机理提供了一种新的手段。

图3 核壳结构Mg@Pt纳米复合质料的吸放氢历程机理图

本论文第一作者为上海交通大学博士生卢翀和马艳玲，通讯作者是邹建新教授和邬剑波特别研究员。该研究结果获得了国家自然科学基金（51771112、21875137、51521004、51420105009）、国家重点研发计划项目（2018YFB1502104）、上海市基础研究重点项目No.14JC1491600、上海市教委“曙光学者”项目、上海交通大学氢科学中心以及上海交通大学超等盘算机中心的盘算资源等的资助与资助。

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta03038g#!divAbstract

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